跳到正文
返回核结构
至真探索 · 核结构

TD-DFT与TD-GCM裂变动力学

2026-06-24

2024年，Aurel Bulgac——华盛顿大学的一位理论核物理学家——发表了一篇论文，标题听起来像是在给整个裂变理论社区扔石头："对当前生成坐标法实现方式的批判性评估。"

生成坐标法，GCM。这是微观裂变理论中历史最悠久、影响力最大的框架之一。它的核心思想是：核裂变是一个慢过程——集体形变在毫秒级的核时间尺度上缓慢演化——因此你可以把裂变核的波函数写成一组具有不同"形变程度"（比如拉长度、不对称度）的静态波函数的叠加。然后让这个叠加态在一个预先计算好的"势能曲面"上演化——就像一滴水银在一张凹凸不平的橡胶膜上滚动。这就是TD-GCM——含时生成坐标法。

Bulgac说：你错了。

他说的不是计算精度。他说的是物理基础。2018年，他的团队用TD-DFT——含时密度泛函理论——模拟了钚-240的诱发裂变。结果发现裂变从鞍点到断点的过程是*强非平衡*的。绝热假设——即裂变核在每个形变点上都处于能量最低态——根本不成立。热力学时间箭头在那短短几十个幺秒（10⁻²³秒）里——核物理学家叫做"兹普托秒"——把一切都推离了平衡。这个结果发表在Physical Review Letters上。

2024年，同一团队用TD-DFT证明了裂变动力学是非马尔科夫的。这意味着裂变核的"记忆"不会立刻消失——它在形变空间中每走一步，都还记着前几步的动量方向。标准的朗之万或福克-普朗克型集体输运模型——所有这些模型都假设马尔科夫性（每一步只依赖当前状态，不依赖历史）——在裂变中是错的。

这不仅仅是学术争论。如果你用TD-GCM（=绝热势能面+GSM惯性张量）来预测裂变碎片的质量分布，你会在对称裂变和不对称裂变的竞争中出错——因为在Brosa的标准I和标准II两个不对称峰之间，那个微妙的平衡取决于鞍点到断点的耗散程度。而耗散是什么？就是"偏离绝热"的另一个名字。

两个世界

所以，今天裂变微观动力学有两个截然不同的范式。

第一个是Bulgac的TD-DFT——更准确地说，是TDSLDA：含时超流局域密度近似。在这套框架里，你把几百个核子（质子和中子各自作为超流费米子）放在一个三维空间格点上——没有对称性假设——然后用Skyrme型能量密度泛函（SeaLL1，Bulgac自己开发的）把它们的运动推进到实时。每个核子的单粒子波函数都按照Kohn-Sham方程随时间演化。对关联是动态的——不是从静态BCS基态中读出来的，而是实时与形变耦合演化的。

这个方法的计算代价是天文数字的。一次完整的从鞍点到断点的模拟——在Summit（橡树岭国家实验室的超级计算机，现在是世界上最强大的系统之一）的GPU集群上——需要消耗几百万个核时的计算资源。但Bulgac的团队——包括Ionel Stetcu（洛斯阿拉莫斯）、Ibrahim Abdurrahman（华盛顿大学）、Matthew Kafker（华盛顿大学）等人——在2025年做到了以前没人做到的事。

他们在PRL上发表了238U(n,f)、240Pu(n,f)、242Pu(n,f)和237Np(n,f)的TD-DFT描述——第一次把奇数质量核和奇奇核纳入全微观的实时演化中。这在技术上极其困难，因为时间反演对称性的破缺使得单粒子态的占据数不能简单地写成"填到费米面以下"。

同年早些时候——2024年的PRL——同一团队首次用TD-DFT捕捉到了"断点中子"的信号。这是裂变理论中最古老的一个预言——Bohr和Wheeler在1939年的裂变液滴模型中就提到过。当中子与靶核结合后，复合核被激励到鞍点以上几百万电子伏——在它沿着形变曲面下滑、脖子拉断的过程中，一些核子可能会直接从脖子区域飞射出去。在过去的实验里，你没法区分这些"初级断点中子"和"次级蒸发中子"——后者是裂变碎片在断点之后通过统计蒸发放出的。TD-DFT第一次在没有碎片蒸发的情况下——因为它是实时演化——直接看到了脖子断裂瞬间的中子发射。这篇论文（Bulgac, Abdurrahman, Kafker, Stetcu, PRL 132, 242501, 2024）被核物理界广泛视为里程碑式的工作。

第二个范式是TD-GCM。它不是从核子-核子相互作用出发，而是从"集体形变"这个宏观概念出发。你选择几个集体坐标——常用的是四极形变Q20（拉长度）和八极形变Q30（不对称度）——组成一个二维或三维的集体空间。在这个空间的每一点上，你用能量密度泛函（比如D1S、UNEDF1、BskM等）做一次约束的静态HFB计算——得到该形变下的总能量。整张"能量等高线地图"就是集体势能曲面。

在这张曲面上，你把裂变核的波函数展开成一组形变本征态的叠加。每个形变点的"权重"——即波函数在形变空间中的概率幅度——按照含时薛定谔方程演化。而这个集体薛定谔方程中的动能项——惯性张量——是通过GCM的"高斯重叠近似"（GOA）从微观矩阵元中推导出来的。

TD-GCM的欧洲核心团队——David Regnier（法国CEA DAM）、Marc Verrière（CEA DAM）、Noël Dubray（CEA DAM）和Nicolas Schunck（美国利弗莫尔国家实验室，之前也在法国）——开发了FELIX代码。FELIX是一个用谱元法求解集体薛定谔方程的有限元求解器。2016年发布的FELIX-1.0在二维形变空间中首次实现了自发裂变和诱发裂变的微观-宏观桥接预测——裂变碎片的质量和电荷分布可以从第一性原理计算出来，而不需要拟合任何裂变实验数据。

这是TD-GCM的巨大成就。在FELIX出现之前，裂变产额的预测主要靠拟合——用Brosa模型的多高斯参数化或者Wahl的系统学。FELIX从能量密度泛函出发——只有最基本的核力参数（Skyrme力中的约10个参数，从核质量和核半径数据中拟合而来）——预测了裂变碎片的质量分布。

但FELIX有一个系统性的偏差。它预测的对称裂变份额总是偏高——不对称峰偏低。换句话说，绝热TD-GCM低估了不对称裂变的概率。为什么？因为它在鞍点之后是沿着最小作用量路径——即势能曲面的谷底——"滑"下去的。但真正的裂变——Bulgac的TD-DFT显示的——不是滑。是冲。当复合核从鞍点释放出来的时候，它携带着沿形变方向的动能——这股动能把它推离了谷底，让它沿着更不对称的路径走。标准TD-GCM的绝热假设抹平了这些偏离。

而且TD-DFT还揭示了另一个问题：裂变中的耗散不是来自双体碰撞（像粘滞流体那样），而是来自"一体耗散"——即核子与移动的核表面之间的弹性散射，将集体动能不可逆地转化为内禀激发能。一体耗散天然地被TD-DFT（通过含时平均场中单粒子态的跃迁）所包含——但不被TD-GCM（在GOA近似下）所包含。

Bulgac的eGCM

所以Bulgac在2024年8月投出了他的"eGCM"提案。这是一篇22页的arXiv预印本（arXiv:2408.02173）——标题就是"批判性评估"。他说当前GCM实现方式无法正确描述干涉和纠缠——两个在裂变中同时产生碎片的量子力学核心现象。他的"增强生成坐标法"（eGCM）相当于在连续区做一个组态相互作用——可以处理非局域的、含时的、强关联的量子动力学。该论文在2025年8月出了第五版修订稿——说明领域内还在激烈讨论。

2024年，北京的李博等人（Frontiers of Physics, Vol. 19, 44201）从另一个方向补了TD-GCM的一块短板。他们发展了"广义含时生成坐标法"——将TD-DFT轨迹作为GCM波函数中含时生成态的基——从而把非绝热效应注入了GCM框架。换句话说，他们不用静态HFB态来构建GCM基——而是用TD-DFT产生的一组含时演化态。这相当于在TD-DFT（精确但昂贵）和TD-GCM（高效但静止）之间搭了一座桥。配对关联——即超流性——在BCS近似下被含时处理。对240Pu的应用给出了与实验一致的电荷产额和总动能分布。

中国军团的贡献

2025年，北京大学的裴俊琛组在核裂变TD-DFT动力学上迈出了关键一步。他们在Nuclear Science and Techniques上发表了一篇论文：Energy partition between entangled fission fragments。

这个工作用含时Hartree-Fock-BCS（即TD-HFB的简化版，其中对关联在BCS近似下处理）实时演化了裂变从鞍点到断点的全过程。关键创新是：他们在演化结束之后，对断点时的波函数做了一次粒子数投影——精确地把质子和中子分配给轻碎片和重碎片——然后计算了每个碎片的内部激发能。

这不容易。在没有粒子数投影的简单HF演化中，裂变碎片的"平均场"会自动选择某一种电荷分配——但这不是量子力学的真实描述。量子力学的描述是：断点处的波函数是一个高度纠缠的态——轻碎片有Z1个质子的概率、Z1+1个质子的概率、Z1-1个质子的概率……所有这些分支同时存在，彼此量子纠缠。粒子数投影就是把这些分支从纠缠态里提取出来的数学操作。

裴俊琛组的结果显示了两件事。第一，轻重碎片的激发能分配确实呈现出Terrell在1962年从实验数据中推论出的锯齿结构——重碎片的激发能比轻碎片系统性地高。这六十年来，无数现象学模型试图解释这个锯齿——壳效应、形变能、蒸发竞争……但裴俊琛组的TD-HFB+投影计算是第一次从微观量子多体动力学出发，无参数地——只有一个从核质量和核半径数据中拟合的Skyrme力——再现了锯齿结构。

第二，对关联的强度——即超流配对耦合常数——对锯齿的斜率有决定性影响。如果人为地把对关联调弱，锯齿变得太陡——重碎片激发能太高。如果人为地调强，锯齿变得太平——轻重碎片的激发能几乎相等（这不符合实验）。不可思议的是：从核质量拟合中"自然"导出的配对强度——没有对裂变数据做任何调参——正好给出了与实验一致的锯齿斜率。

这是TD-DFT/TD-GCM领域在2024-2025年间最深刻的一个结果。不是说哪个模型"赢了"——而是说裂变动力学中的锯齿、壳效应、对关联、粒子数涨落，这四样东西是被同一个物理内在地编织在一起的。你不能只拿一个——必须四个一起拿。

但这还不是TD-GCM与TD-DFT融合的全部。裴俊琛和朱怡在2024年还有一项工作：在有限温度密度泛函理论框架下，用虚自由能法计算了热裂变速率。这个方法统一了自发裂变（T=0的量子隧穿）和诱发裂变（有限T的热激发翻越势垒）——同一个泛函、同一套形变参数、同一种动力学描述，从零温度连续延拓到几十MeV的激发能。这是迈向"统一裂变理论"的重要一步。

裴俊琛组还做了一个应用：超重核合成。Sk-SHE1——他们自己拟合的超重核区能量密度泛函——给出了119号元素合成截面的预测。这直接回了"如何用离子束打靶合成新超重元素"这个实验问题——不是用"可能"——而是给出具体的最佳束流能量和预期截面。

两个方法真的对立吗

回到Bulgac扔的那块石头。

如果你在2026年的时间点上重新评估裂变微观动力学场上的两个阵营，你看到的不是"反对"——是分工。

TD-DFT：你想知道断点中子有多少？TD-DFT。你想知道裂变是不是非马尔科夫过程？TD-DFT。你想知道对关联在鞍点-断点之间的动态崩溃和再形成？TD-DFT。但你不能用TD-DFT扫描整个核素图——每一次模拟都需要百万核时级别的超级计算资源。

TD-GCM：你想知道从229Th到257Fm的几百种同位素各自裂变时碎片质量的均值和宽度？TD-GCM（特别是FELIX+能量密度泛函的自动化管道）。你想知道裂变产额在r过程网络中的天体物理后果？TD-GCM。

广义TD-GCM和eGCM代表了第三条路——把TD-DFT的动力学注入GCM的统计框架——你不再是对立两个社区，而是杂交它们。

说到底——裂变实验的精度正在逼近。FRIB、RIBF R3B-SOFIA、n_TOF EAR-2、CSNS Back-n——这些设施在2024-2025年给出了越来越多的高精度裂变产额和质量分布数据。Tonchev等人2025年PRC上的实验直接测量了238U、238U-中子诱发和239Pu的裂变产物能量依赖——这些数据正在逼着理论交卷。不只是"大致趋势对"——是要在每一个同位素、每一个能点上都对。

Bulgac的TDSLDA团队用的SeaLL1泛函——只有8个参数，全是从核物质和有限核的性质中拟合出来的，没有碰过任何裂变数据。这也是为什么他们可以坦然地用"预测"这个词——而不是"拟合"。当8个参数能再现断点中子谱、碎片总动能、不对称裂变模式——你才能说自己不是在做参数化，而是在做计算。

而裴俊琛组的Sk-SHE1和SkM*泛函的竞争——谁能更准确地预测超重核的裂变位垒——将直接影响哪个同位素会被选为下一批超重核合成实验的"靶-弹组合"候选。

这两个社区在2024-2025年做了一件十年来没有完全做到的事：开始对话。Bulgac的批判不是挑衅——是邀请。邀请TD-GCM社区说清楚：GOA近似在什么条件下失效？如果引入非马尔科夫修正，TD-GCM的FELIX框架能不能兼容？广义TD-GCM能不能做到既是GOA精度又包含TDSLDA级别的动力学？

裂变动力学的微观理论正处于从"工具建设"阶段到"直接预测实验"阶段的门槛上。TD-DFT负责门的一侧——动态、非平衡、耗散、纠缠。TD-GCM负责另一侧——统计、全局、系统学。门槛本身是它们的交界处——而2024-2025这一年，两边都在往前走。

---

参考文献

  1. Bulgac A, Abdurrahman I, Kafker M, Stetcu I. "Time-dependent density functional description of 238U(n,f), 240,242Pu(n,f) and 237Np(n,f) reactions." *Physical Review Letters* 135, 062501 (2025). arXiv:2503.24268. [University of Washington / Los Alamos National Laboratory]
  2. Bulgac A, Abdurrahman I, Kafker M, Stetcu I. "Neck rupture and scission neutrons in nuclear fission." *Physical Review Letters* 132, 242501 (2024). [University of Washington / LANL — 首次微观证实断点中子]
  3. Bulgac A. "A critical assessment of the current implementations of the Generator Coordinate Method for fission and heavy-ion reactions — Extended Generator Coordinate Method: eGCM." arXiv:2408.02173 (v5, August 2025). [University of Washington]
  4. Bulgac A, Abdurrahman I, Kafker M, Stetcu I. "Non-equilibrium aspects of fission dynamics within the time dependent density functional theory." *EPJ Web of Conferences* 322, 07002 (2025). CNR*24 Proceedings. arXiv:2411.03546.
  5. Bulgac A, Jin S, Roche KJ, Schunck N, Stetcu I. "Fission dynamics of 240Pu from saddle to scission and beyond." *Physical Review C* 100, 034615 (2019). [UW / LANL / LLNL]
  6. Bulgac A, Magierski P, Roche KJ, Stetcu I. "Induced fission of 240Pu within a real-time microscopic framework." *Physical Review Letters* 116, 122504 (2016). [第一性原理TDDFT裂变奠基]
  7. Regnier D, Dubray N, Schunck N, Verrière M. "Fission fragment charge and mass distributions in 239Pu(n,f) in the adiabatic nuclear energy density functional theory." *Physical Review C* 93, 054611 (2016). [CEA DAM / LLNL]
  8. Regnier D, Dubray N, Verrière M, Schunck N. "FELIX-2.0: New version of the finite element solver for the time dependent generator coordinate method with the Gaussian overlap approximation." *Computer Physics Communications* (2017). [CEA DAM / LLNL]
  9. Li B, Vretenar D, Nikšić T, Zhao J, Zhao PW, Meng J. "Generalized time-dependent generator coordinate method for induced fission dynamics." *Frontiers of Physics* 19, 44201 (2024). DOI: 10.1007/s11467-023-1381-4. [北京大学 / 萨格勒布大学, 广义TD-GCM]
  10. 强雨, 裴俊琛等. "Energy partition between entangled fission fragments." *Nuclear Science and Techniques* (2025). [北京大学物理学院, 核物理与核技术国家重点实验室 — TD-HFB+BCS+Particle Number Projection→锯齿结构]
  11. 裴俊琛, 强雨等. "微观核裂变动力学研究进展." *科学通报* 68(9), 1066-1073 (2023). DOI: 10.1360/TB-2022-1090. [北京大学 — 综述TD-DFT/TD-GCM]
  12. 朱怡, 裴俊琛. "有限温度密度泛函理论下的原子核热裂变速率研究." 虚自由能法统一自发裂变与诱发裂变 (2024). [北京大学]
  13. Tonchev AP et al. "Energy dependence of fission product yields from 235U, 238U, and 239Pu." *Physical Review C* 111, 054620 (2025). [LLNL / TUNL — 最新实验裂变产额数据]
  14. Bulgac A, Jin S, Stetcu I. "Nuclear fission dynamics: Past, present, needs, and future." *Frontiers in Physics* 8, 63 (2020). [UW / LANL — 领域路线图综述]
  15. Schunck N, Robledo LM. "Microscopic theory of nuclear fission: a review." *Reports on Progress in Physics* 79, 116301 (2016). [LLNL / Universidad Autónoma de Madrid]